Buhari telah berkhidmat sebagai pengerusi Dana Petroleum, satu badan yang dibentuk oleh Jeneral Abacha, dan didapati daripada keuntungan yang dijana oleh kenaikan harga produk-produk petroleum , bagi mengejar projek-projek pembangunan di seluruh negara.

Pada 2003, Buhari telah bertanding di dalam pilihan raya presiden[21] sebagai calon All Nigeria People's Party (ANPP). Bekiau tewas kepada calon People's Democratic Party iaitu Olusẹgun Ọbasanjọ, dengan beza lebih 11 juta undian. Para penyokong Buhari dan ahli-ahli pembangkang yang lain bahawa di sesetengah negeri seperti Ebonyi bilangan undinya daripada pengundi berdaftar[22][23] Biarpun sesetengah dakwaan penipuan terbukti di makhamah, bahkan pengelolaan pilihan raya dikecam oleh Commonwealth Observer Group,[24] namun rakyat Nigeria bersepakat bahawa beliau tidak wajar membuang masa di mahkamah kerana tidak cukup sumber untuk "membelikan" keadilan.

Pada 18 Disember 2006, Buhari dicalonkan sebulat suara oleh All Nigeria People's Party sebagai calon. Pencabarnya pada pilihan raya April 2007 adalah Umaru Yar'Adua iaitu calon parti pemerintah yang sama negeri asal dengan beliau iaitu Katsina. Dalam pilihan raya ini Buhari meraih 18% undian berbanding 70% bagi Yar'Adua, tetapi Buhari menyangkal keputusan ini.[25] Selepas Yar'Adua mengambil jawatan, ANPP bersetuju untuk menyertai pemerintahannya tetapi dikecam oleh Buhari.[26]Pada bulan Mac 2010, Buhari meninggalkan ANPP untuk Congress for Progressive Change (CPC), sebuah parti yang diasaskannya.Beliau telah berkata bahawa beliau menyokong penubuhan CPC "sebagai suatu penyelesaian terhadap konflik-konflik etika dan ideologi yang lemah di dalam bekas parti terdahulu iaitu ANPP".[27]

Buhari telah menjadi calon presiden CPC pada 16 April 2011 semasa pilihan raya umum, menentang Presiden Goodluck Jonathan dari People's Democratic Party (PDP), Mallam Nuhu Ribadu dari Action Congress of Nigeria (ACN) dan Ibrahim Shekarau dari ANPP. Beliau telah bertanding di atas platform anti rasuah dan berjanji untuk membuang perlindungan kekebalan daripada pegawai-pegawai kerajaan.[18] Beliau juga memberi sokongan kepada penguatkuasaan Undang-undang Shariah di negeri-negeri utara Nigeria, yang mana sebelum ini menyebabkan kerumitan politik beliau di kalangan pengundi-pengundi Kristian di selatan negara.[13] Bagaimanapun, beliau masih lagi menjadi "folk hero" kepada beberapa pihak kerana penentangannya yang keras terhadap rasuah.[18]Buhari telah memenangi sebanyak 12,214,853 undi, kedua terbanyak kepada presiden Goodluck Jonathan dari PDP, yang mendapat 22,495,187 undi dan telah diisytiharkan pemenang.[28]